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近期,北京理工大学物理学院姚裕贵教授课题组刘瑞斌教授、郭伟研究员,联合材料学院束庆海教授、夏敏教授、王俊峰副教授、机电学院张同来教授、张建国教授、郭学永副教授、计算机学院付莹教授等,在“微小药量含能材料爆炸性能及感度快速检测技术”方面取得重要突破。相关研究成果发表在近期的Journal of Materials Chemistry A(IF 14.511)、 Optics Express、Journal of Analytical Atomic Spectrometry(光谱学一区)等期刊上。北京理工大学物理学院2019级博士研究生王宪双为论文的第一作者,刘瑞斌教授和姚裕贵教授作为通讯作者,北京理工大学物理学院为第一通讯单位。

含能材料是國民經濟發展和國家安全的重要支撐材料,爆炸性能和安全性能的准確測量是其應用的基礎,並對含能材料的合理應用、配方設計、儲存、運輸等具有非常重要意義。傳統的含能材料性能測試依托國軍標方法,需要消耗百克到千克級的含能材料開展宏觀實爆測量,危險性高、破壞性大,受到裝藥質量、測試條件等影響,診斷精度低、重複難,且一些新型含能材料受限于産量無法完成測試。基于微小藥量快速高精度檢測技術一直是該領域憧憬的重要技術。因此,爲含能材料的爆轟性能診斷、安全性能評估、爆轟反應過程研究,提供一種安全性高、樣品消耗量小、操作簡單、成本低、可靠性高的快速分析原理和方法是含能材料及毀傷領域重大需求。

物理學院精密光譜與光電技術課題組針對上述技術需求,基于在激光物質鑒定及定量分析方向10余年的研究經驗,並于2017年開始,借助于全鏈條項目的支持,率先提出“以脈沖激光作用于微克含能材料的等離子體微爆過程來模擬宏觀爆轟的新物理思路”和“微爆模擬器”的新概念。課題組在挖掘激光與含能材料相互作用物理理論的基礎上,開創了基于激光微爆技術和物理參數修正的統計光譜學模型的含能材料關鍵性能參數和感度參數預測新原理和新方法。包括以下四個方面:

測試系統構建:自主搭建了小藥量含能材料性能測試物理系統,集成了微區超快時間分辨光譜和高速動態流場顯微成像系統。開展了覆蓋納秒到毫秒超快時間尺度,微米到厘米的激光誘導反應區微介觀尺度的激光誘導跨尺度微爆過程全面探測,有效獲得微區爆轟後時間分辨特征原子、分子、離子光譜、激光加載動態圖像、微爆燃過程等多維度光學信息。

物理机制探索:弄清了激光与含能材料相互作用的微观物理机制,及超快等离子体过程和微爆动态物理化学过程相关演化机理,证明了激光微爆过程与宏观爆轰存在的强关联物理特性,并提出了微爆动力学物理模型,如图1所示。因此,可以通过对微爆过程的精密物理测量和分析,完成对含能材料爆速、爆压、生成焓等参数的定量分析以及爆温的预测。该成果发表在光学顶级期刊Optics Express上(Opt. Express, 2022, 30(4): 4718-4736.)

图1 微爆动力学过程示意图

五爆參數快速檢測:課題組在微爆高速流場演化過程的研究中發現,不同種類的含能材料微區燃爆羽流動力學演化形態、輻射粒子的時空分布存在很大差異,如圖2所示。高能含能材料的等離子體壽命較短,沖擊波速度較快,而低能含能材料等離子體壽命較長,沖擊波速度較慢。通過對時間分辨光譜的觀測發現高能、低能含能材料的羽流輻射差異主要來自于C2分子碎片。

同时研究中发现在羽流膨胀和等离子体冷却过程中,振动态玻尔兹曼分布对应温度并非一直降低,而是在特定时间延迟下短暂恒定,如图3所示。这是由于含能材料放热物理化学反应放出的额外热量补偿了等离子体温度的持续衰变。因此,以特定延时下采集的高速动态图像作为输入数据,结合特征提取和线性SVR算法,建立了基于时间分辨图像及光谱的含能材料五爆参数(爆速、爆热、爆容、爆压、爆温)定量分析的机器学习模型,进而完成了27种含能材料的爆轰性能高精度预测,预测模型的平均预测误差均小于5%,如图4所示。该工作为含能材料爆轰性能的快速测试提供了一种低成本、高精度、高安全性、高通量的新原理、新方法、新思路,相比于高成本、高风险、低重复精度的传统宏观测试方法,优势显著。该成果发表在国际权威期刊J Materials Chemistry A( 2022,10,13114-13123)上。

图2 高速流场演化图像:(b)激光诱导冲击波演化图像;(c)激光诱导等离子体演化图像

图3 时间分辨光谱结果:(a)传统高能含能材料光谱强度随时间演化;(b)唑类含能材料光谱强度随时间演化;(c)分子峰实验测试与模拟图对比;(d)玻尔兹曼平面图;(e)传统高能含能材料振动温度随时间演化;(f)唑类含能材料振动温度随时间演化

图4 (左)模型预测图:(a)爆速;(b)爆热;(c)爆容;(d)爆压;(e)爆温;(右)隨機盲測結果

四大感度測試:含能材料的感度由其分子和晶體的固有特性決定,例如分子的幾何結構、電子結構、元素組成、反應活性(反應活化能、分子分解速率常數、反應可逆性)、分子堆積模式、能帶結構、晶體結構、晶格尺寸和缺陷、晶相等。在微介觀尺度上研究和建立感度與上述參數的定量關系至關重要。然而,到目前爲止,感度與分子和晶體結構之間的定量關系尚不明確。而上述提及的分子和晶體性質的所有關鍵信息都可以很好地反映在時間分辨激光加載等離子體光譜中。

将脉冲激光聚焦到样品表面微米级范围内,焦点处产生激光等离子体,为含能材料的分解提供了一个局部高温高压环境。在高温等离子体火花中,伴随着强烈的放热化学反应,原子、离子、电子、分子碎片和一些自由基等相互碰撞,如图2(a)所示。化学反应释放能量需要电子参与,从而极大的影响了电子的冷却和复合过程。不同分子和晶体类型的含能材料的解离程度和解离速率都与感度有关,等离子体温度和电子密度都可以由谱线强度给出。研究表明,电子密度和撞击感度、等离子体温度和摩擦感度具有一定的关联性(如图5(b-c))。因此可以通过激光诱导等离子体的有效总辐射谱来评价含能材料的感度,结合等离子体特征光谱和统计学算法,可以很好地建立撞击、摩擦、静电和激光等感度预测模型,预测模型平均相对误差低于10%。该成果作为封底文章发表在原子光谱分析领域最高水平的学术期刊Journal of Analytical Atomic Spectrometry(2021, 36, 2603)上。

图5 激光等离子体与感度关联性分析图:(a)基于激光等离子体光谱的感度预测机理;(b)电子密度和撞击感度关联图;(c)等离子体温度和摩擦感度关联图;

图6 基于PCA-PLS的预测模型:(a)冲击感度、(b)摩擦感度、(c)静电感度和(d)激光感度

總之,微小藥量含能材料性能快速檢測技術的突破,實現了快速痕量安全成本低的快速檢測方式,把含能材料的性能評估由傳統的宏觀範疇拓展到了微觀範疇,爲含能材料研發、品控和工藝安全提供關鍵技術,該方法也將可應用煤炭、冶金、電力等民用領域。

(1)Journal of Materials Chemistry A

論文鏈接https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2022/TA/D2TA02626K

(2)Optics Express

論文鏈接https://opg.optica.org/oe/fulltext.cfm?uri="oe-30-4-4718&id=468890

(3)Journal of Analytical Atomic Spectrometry。

論文鏈接:https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2021/JA/D1JA00325A

本技術研究過程中感謝爆炸科學與技術重點實驗室的大力支持。研究工作得到了國家科技部重點研發計劃等項目的資助。


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